전고체배터리 핵심 '고체전해질' 스티커처럼 붙여 만든다

화학연 연구팀, 전해질 막 전사 인쇄 기술 개발

산화물 하이브리드 고체전해질 및 완성된 파우치셀(한국화학연구원 제공) /뉴스1

(대전=뉴스1) 김종서 기자 = 국내 연구진이 전고체전지의 핵심 부품인 고체전해질을 매우 얇게 만들면서도, 넓은 면적에 결함 없이 균일하게 제조할 수 있는 '전사 인쇄' 공정을 제시했다. 향후 고에너지밀도 전고체전지의 대면적 생산을 위한 기반 기술로 기대된다.

한국화학연구원은 강영구 책임·박명수 선임 연구팀이 가닛계 산화물 고체전해질 'LLZTO'를 활용해, 별도 기판에 고체전해질 막을 먼저 만든 뒤 전극에 옮기는 전사 인쇄 기술을 개발했다고 26일 밝혔다.

전고체전지는 액체 전해질 대신 고체 기반 전해질을 이용해 화재 위험을 낮추고 에너지 밀도를 높일 수 있다. 높은 에너지 밀도를 확보하려면 20마이크로미터(㎛) 이하로 얇고, 넓은 면적에서 두께도 균일해야 한다.

기존의 고체전해질을 별도 필름으로 만드는 방식은 찢어지지 않기 위해 70~120㎛까지 두꺼워져야 했다. 전극에 반죽(슬러리)을 직접 바르는 방식 역시 액체 상태 슬러리가 다공성 전극 내부로 스며들어 전극이 변형되거나 두께가 균일하지 않은 문제가 있었다.

연구팀은 고체전해질 슬러리를 PET-PDMS 기판에 코팅·건조한 뒤 완성된 얇은 막만 롤러로 압착하며 스티커처럼 전극으로 옮기는 전사 인쇄 방식을 적용했다. 이때 여러 소재를 시행착오로 시험하는 대신 코팅 과정과 전사 과정에 적합한 재료 간 친화도를 한센 용해도 지수(HSP)로 계산해 최적 조건을 설계했다.

코팅과 전사 단계에 따라 고르게 퍼지거나 건조된 막이 기판에서 쉽게 떨어질 수 있는 조합을 선택했다. 이런 식으로 반복 실험 없이 다양한 재료의 조합을 합리적으로 선택할 수 있는 범용적·정량적 설계 원리를 제시했다는 점이 이번 연구의 주요점이다.

적용 결과, 6×20㎝, 총 120㎠ 면적에서 평균 두께 15㎛, 편차 약 1㎛의 균일한 고체전해질 층을 구현했다. 반면 전극에 직접 코팅한 경우는 6×11㎝ 면적에서도 막 두께가 10~25㎛로 불균일했다.

전해질 성능도 향상됐다. 25도에서 이번 하이브리드 고체전해질의 리튬이온 전도도는 일반 배터리에 널리 쓰이는 PE 분리막에 동일한 고분자 전해질을 채운 비교군보다 약 50% 높았다. 리튬이온 전달수도 0.69로 비교군 0.36의 약 2배였다. LLZTO가 풍부한 전해질층 자체가 리튬이온 이동 통로 역할을 한 결과다.

전사 인쇄의 효과를 확인하기 위해 직접 코팅 방식과 비교한 결과, 100회 충·방전 후 용량 유지율은 전사 인쇄 전지가 83.6%, 직접 코팅 전지가 36.1%였다.

한국화학연구원 강영구 책임연구원(왼쪽), 추슬기 석사후연구원(가운데), 박명수 선임연구원(화학연 제공) /뉴스1

안전성도 개선됐다. 파우치형 전지를 150도에서 2시간 30분 동안 시험한 결과에서도 전사 인쇄 전지는 안정적인 전압을 유지한 반면, 기존 PE 분리막 기반 전지는 분리막 수축으로 내부 단락이 발생해 약 10분 만에 전압이 급격히 떨어졌다.

연구팀은 향후 재료별 한센 용해도 지수(HSP)와 실제 코팅·접착·전사 결과를 데이터로 축적하면 AI를 활용해 수많은 소재 후보 가운데 공정에 적합한 조합을 사전에 선별하는 연구도 가능할 것으로 보고 있다.

또 대면적 롤투롤 전사공정, 장기 수명, 실제 생산수율 및 제조비용 검증을 거쳐 산업 적용 가능성을 높여갈 계획이다.

강 연구원은 "이번 기술은 막을 전극에 직접 바르는 과정에서 발생하는 결함을 줄일 수 있어 대면적 생산 시 불량 감소와 생산수율 향상이 가능하다"고 설명했다.

jongseo12@news1.kr