성균관대-삼성SDI 공동연구진, 신규 고분자 바인더의 새로운 이온수송 전략 제시

[성균관대 제공]

[헤럴드경제=박혜원 기자] 성균관대 화학공학·고분자공학부 유필진 교수 연구진이 수소결합을 제어하여 고분자 사슬에 가교된 파라-페닐린디아민(p-Phenylenediamine) 작용기에 리튬 이온이 도핑된 화학구조에서 효율적인 이온전도가 가능한 구조로 전환되는 메커니즘을 최초로 규명했다. 이번 연구는 삼성SDI 연구팀과 공동으로 진행됐다.

바인더와 전해질 기능이 통합된 신규 고분자는 리튬이온전지용 차세대 실리콘 음극에 적용돼 전지의 수명을 2배 이상 향상시켰다. 나아가 바인더-전해질 통합 소재를 이용해 고성능과 고안전성을 가지는 새로운 전고체 전지 시스템을 제안했다.

페닐렌디아민 가교 고분자의 초분자체를 리튬이온전지의 실리콘 기반 음극소재 바인더로 적용해 상용 수준에 해당하는 극미량의 전해질 주입 조건 하에서 파우치 셀 전지의 용량특성을 평가한 결과, 일반 바인더의 경우 300사이클 구동 후 40% 수준의 용량 유지율이 확인된 반면 신규로 합성된 초분자체의 경우에는 그 2배 수준인 80% 이상의 전자 용량 유지율을 확보했다.

일반적으로 이차전지 바인더로 이용되는 고분자 소재는 이온 전도성이 낮다. 고분자 내 이온전도 현상은 고분자 사슬들의 수송체 이온과 결합과 해리를 반복하는 방식으로 발생하는만큼, 기존에는 고분자 사슬 이동성을 높여 이를 가속화하는 방향에 초점이 맞춰져 왔다. 그러나 이 경우 견고성이나 탄성과 같은 소재의 기계적 물성이 저하되는 상충관계를 보이기 때문에 차세대 음극 소재인 실리콘의 부피 팽창을 효과적으로 억제하지 못한다.

성균관대-삼성SDI 공동연구진은 바인더가 기계적 특성을 유지하는 동시에 높은 이온전도성을 가진다면 실리콘 소재의 수명 특성을 극대화할 수 있다는 사실에 주목했다. 이에 새로운 이온수송 경로를 확립하고 향상된 이온 전도 특성이 바인더 역할을 하는 동시에 고분자 전해질 역할도 수행하는 바인더-전해질 일체형 전지 시스템을 개발하고자 했다.

이번 연구 교신저자인 유필진 성균관대 교수와 제1저자인 남명균 박사는 이온 이동을 촉진할 수 있는 가교 역할을 수행할 파라-페닐렌디아민을 이온전도성 고분자 사슬 사이에 수소결합을 통해 결합시킨 초분자 구조체를 설계하고 합성했다.

이를 통해 합성된 초분자체는 일반적인 이온전도성 고분자에 비해 최소 6배 이상의 높은 이온전도성을 보였다. 또 고분자 사슬 사이에 삽입된 파라-페닐렌디아민의 강화된 분자구조 및 수소결합으로 인해 3배 이상의 기계적 강도 향상 효과를 보였다. 이를 고체 전해질 및 바인더로 적용한 상용화 수준의 전고체 전지를 제작해 성능을 평가한 결과, 100사이클 구동 후 99%가량의 우수한 용량유지율을 확보하기도 했다.

이번 연구는 성균관대-삼성SDI 전략산학 공동연구 및 한국연구재단 연구지원사업을 통해 수행됐으며, 지난 1일 재료분야 최고 권위 학술지 ‘Advanced Materials’에 온라인으로 게재됐다. 개발 기술은 공동특허 출원 중으로 차세대 리튬이온전지 개발적용에 핵심적인 소재기술로 활용될 전망이다.

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