고성능 고체전해질, 쉽고 빠르게 만드는 공정 개발...전고체 전지 상용화 기대

김형철 KIST 에너지소재연구센터 책임연구원 연구진

한국과학기술연구원(KIST) 연구진이 이온전도도와 탄성을 높인 고체전해질 개발에 성공했다. 이번 연구는 국제 학술지 '어드밴스드 펑셔널 머티리얼스' 표지에 선정됐다. /Advanced Functional Materials

국내 연구진이 액체전해질보다 높은 이온전도도를 갖는 고체전해질을 상온에서 제조하는 기술을 개발했다.차세대 배터리로 주목받는 전고체 전지 상용화를 앞당길 수 있을 것으로 기대된다.

김형철 한국과학기술연구원(KIST) 에너지소재연구센터 책임연구원 연구진은 15일 슈퍼 이온전도성과 높은 탄성변형성을 가진 고체전해질을 상온·상압 공정으로 합성하는 데 성공했다고 밝혔다.

전고체 전지는 양극과 음극 사이의 전해질이 고체로 된 2차 전지로 에너지 밀도가 높고 화재·폭발 위험성이 거의 없는 차세대 배터리 기술로 주목 받고 있다. 전고체 전지의 핵심 기술은 전해질의 높은 이온 전도성을 확보하는 것으로, 최근에는 이온전도성을 확보하기 위해 소재 결정성을 높이는 방식이 활발히 연구 중이다.

그러나 이 방식은 소재 혼합·반응 이후 500도 이상의 고온에서 최대 수일 동안 결정화를 해야 하는 만큼 생산 비용이 많이 들고, 탄성이 줄어들어 전해질과 양극 사이에서 열화로 전지 성능이 떨어진다는 문제가 있다.

연구진은 이런 문제를 해결하기 위해 황화물 아지로다이트(argyrodite)의 결정학적 특징에 주목했다. 원래 아지로다이트 구조는 리튬 이온을 가두는 특징이 있지만, 일부 위치에서 염소(Cl) 같은 할로겐 원자를 바꿔 넣으면 균열이 생기며 리튬 이온의 전도도를 높일 수 있다. 그러나 열역학적으로 불안정해 실용성이 있는 수준으로 합성된 사례는 없다.

아지로다이트 결정 소재의 이온전도도를 높이려면 500도 이상의 고온 열처리를 거쳐야 해 높은 비율로 할로겐 원자 치환하기 어렵고, 결정성이 높아지는 만큼 탄성변형성이 낮아져 성능이 빨리 낮아진다는 단점도 있다. 반면 고온 열처리를 하지 않으면 낮은 탄성계수 확보는 가능하지만, 이온전도도를 충분히 확보하지 못해 고체전해질로의 성능을 발휘하기 어렵다.

연구진은 고온 열처리를 하지 않고도 아지로다이트 구조가 높은 이온전도도를 낼 수 있는 새로운 생산 공정을 개발했다. 2단 기계화학적 밀링 공정으로 고온 열처리 없이도 액체전해질보다 높은 이온전도도를 가지는 아지로다이트 구조 합성에 성공한 것이다.

이렇게 개발한 소재는 할로겐을 약 90.67%치환할 수 있어 이온전도도는 ㎝당 13.23mS(밀리지멘스) 수준으로 액체 전해질의 이온전도도 약 10mS보다 높아 슈퍼 이온전도도를 구현하는 데 성공했다. 또 지금까지 개발된 슈퍼 이온전도성 고체전해질 중 가장 낮은 탄성 계수를 구현해 전지 성능도 높일 수 있을 것으로 기대를 모은다. 생산 시간도 15시간 이내로 줄여 기존 슈퍼 이온전도성 고체전해질보다 2~6배 높은 생산성을 갖는다는 장점도 있다.

김 책임연구원은 “이번에 개발된 신소재는 고온 열처리 공정을 없애 소재 생산성을 높였고, 전고전지 전극 계면 문제 해결에 적합한 고탄성·고이온전도성을 동시에 갖고 있다”며 “전기차와 에너지 저장시스템(ESS)에 적합한 전고체 전지 상업화의 기폭제가 될 것”이라고 기대했다.

이번 연구 결과는 국제 학술지 ‘어드밴스드 펑서녈 머티리얼스’에 이달 9일 소개됐다.

이번 연구에 참여한 연구진. 왼쪽부터 김형철 KIST 에너지소재연구센터 책임연구원, 김지수 박사 후 연구원, 정으뜸 학생연구원. /KIST

참고자료

Advanced Functional Materials, DOI : https://doi.org/10.1002/adfm.202211185

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