서울대 공대 이태우 교수 연구팀, 세계 최고 효율 대면적 페로브스카이트 발광 다이오드 개발

서울대학교 공과대학(학장직무대리 송준호)은 재료공학부 이태우 교수 연구팀이 차세대 발광 소재인 금속 할라이드 페로브스카이트를 이용해 세계 최고 효율의 대면적 발광 소자를 개발했다고 17일 밝혔다.

이번 연구 결과는 세계적인 국제학술지 ‘네이쳐 나노테크놀로지(Nature Nanotechnology)’에 5월 4일자로 게재됐다.

유기원소, 금속, 할로겐 원소로 구성된 페로브스카이트 발광체는 현재 디스플레이소재로 사용 중인 양자점(Quantum dot)이나 유기 발광 소재보다 소재 비용이 저렴하고, 색 조절의 용이성 및 색순도가 뛰어나다는 장점이 있어 기존 발광소재를 대체하는 차세대 디스플레이 소재로 각광 받고 있다. 특히 페로브스카이트 발광체는 현존하는 발광체 중에서 유일하게 초고선명 텔레비전(Ultra-High-Definition Television; UHD-TV) 색표준인 REC. 2020을 만족하는 고색순도 발광 소재로 차세대 디스플레이 산업을 선도할 수 있을 것으로 기대된다.

이태우 교수는 페로브스카이트 발광 소재 및 소자 분야의 세계적인 전문가로서, 2014년에 세계 최초 상온에서 구동하는 가시광 영역 다색 발광 다이오드(LED)를 개발한 이후로, 2015년에는 세계 최초로 발광 효율 8.53%의 고효율 페로브스카이트 발광 소자를 사이언스(Science)지에 보고하며, 페로브스카이트 발광 소자의 상용화 가능성을 보였다.

2021년에는 세계 최고 발광 효율인 23.4%의 고효율 페로브스카이트 발광 소자를 네이처 포토닉스(Nature Photonics)지에 보고하는 등 페로브스카이트 발광 소재 및 소자 분야의 연구를 선도하고 있다.

이에 이태우 교수 연구팀은 대면적에서 높은 효율 및 재현성을 갖는 대면적 페로브스카이트 발광 소자를 성공적으로 제작해 페로브스카이트 발광 재료의 상용화 가능성을 크게 향상하면서 다양한 분야로의 적용 가능성을 제시했다.

대표적인 페로브스카이트 발광소재의 형태 중 하나로서, 벌크 페로브스카이트 다결정(bulk perovskite polycrystal) 기반 발광소자는 스핀코팅법과 같은 저비용의 용액 공정을 통해 고효율의 발광 소자를 제작할 수 있는 장점이 있다. 하지만 벌크 다결정은 박막 형성 시에 페로브스카이트 전구체(precursor)에서 결정을 성장시키는 과정을 포함하기 때문에 박막 형성시의 주변 환경(수분, 산소 등)에 의해 크게 영향받아 재현성이 떨어지는 문제가 있다.

또한 벌크 페로브스카이트 다결정 발광 다이오드 연구에서 박막 형성 과정에 주로 사용되는 스핀코팅법은 대면적 코팅에 적용하기에 한계가 있다. 특히 고효율 발광 소자를 위해 작고 균일한 결정 성장이 필요한데, 대면적 박막 형성 시에 이를 위한 나노결정고정화공정(nanocrystal pinning) 등의 공정을 적용하기 어렵다. 이에 벌크 다결정 페로브스카이트 박막 기반 대면적 발광 다이오드 연구의 경우 작은 크기의 단위 소자와 대면적 소자의 효율 차이가 크게 발생했다.

이태우 교수 연구팀은 페로브스카이트를 수 나노미터(10억분의 1m) 크기를 갖는 나노입자 형태로 제조해 기존 연구의 한계를 극복 방안을 제시했다. 페로브스카이트 나노입자는 여기자를 나노 입자 내부에 가둬 매우 높은 발광 효율(>90%)을 가짐과 동시에 페로브스카이트 결정화 과정과 박막 형성 과정을 분리할 수 있어 벌크 다결정체와는 달리, 박막 형성 시 주변 환경에 크게 영향을 받지 않아 높은 재현성을 확보할 수 있었다. 또한 연구팀은 기존 스핀코팅을 대체하는 용매를 빠르게 증발하는 과정을 포함하는 새로운 대면적 코팅 방법(m-bar coating)을 개발함으로써, 대면적에서도 작고 균일한 페로브스카이트 박막을 형성하는 데 성공했다.

이를 통해 102m㎡의 픽셀 크기에서 22.5%의 높은 외부 양자 효율 및 높은 재현성을 갖는 대면적 페로브스카이트 발광 다이오드를 성공적으로 제작했다. 더 900m㎡의 대면적 발광 소자에서도 외부 양자 효율 21% 이상의 고효율 발광 소자를 제작하는 데 성공했다. 이는 현재까지 보고된 100m㎡ 이상의 픽셀 크기를 갖는 대면적 페로브스카이트 발광 소자 중 최고 수치다.

이태우 교수는 “해당 연구를 통해 기존 페로브스카이트 발광체 및 발광 다이오드의 상용화까지의 가장 큰 걸림돌이었던 대면적 소자 제작에 필수적인 기술을 개발했다”며 “페로브스카이트 발광 다이오드가 차세대 발광체로 자리 잡는 방향성을 제시해 페로브스카이트 발광 소자의 상용화에 크게 기여할 것으로 기대된다”고 말했다.

한편 해당 연구는 미래창조과학부와 한국연구재단이 추진하는 리더연구자지원사업 및 미래소재디스커버리사업의 지원으로 수행됐다.

◇논문명 및 저자

-논문명: Exploiting the full advantages of colloidal perovskite nanocrystals for large-area efficient light-emitting diodes -저자: △이태우 교수(교신저자, 서울대) △김영훈 박사(공동제1저자, 서울대, 현 한양대 조교수) △박진우(공동제1저자 서울대) △김성진(공동제1저자, 서울대) △김주성(서울대) △행싱 수(테네시 대학) △정수훈 박사(서울대) △빈 후 교수(테네시 대학)

◇연구 이야기

-연구를 시작한 계기와 배경

페로브스카이트 물질은 뛰어난 색순도와 저렴한 소재 비용 및 간단한 합성 공정을 가지는 유망한 차세대 발광 소재다. 연구진은 2015년 세계 최초로 페로브스카이트가 고효율 발광 다이오드의 발광체로서 가능성이 있음을 보고한 후 2021년 세계 최고 효율의 페로브스카이트 발광 다이오드를 제작해 관련 연구 분야를 선도해왔다. 연구진은 단순히 연구로서의 목적만이 아닌, 실제 페로브스카이트 발광 다이오드를 상용화 하기 위한 방향으로 연구를 지속해왔다.

페로브스카이트 발광 소자는 기존의 유기 혹은 양자점 발광 다이오드에 근접한 효율을 달성했지만, 상용화를 하려면 대면적 발광 소자를 재현성 있게 제작할 수 있는 기술의 개발이 필요하다. 그러나 페로브스카이트 다결정 박막은 결정 성장과정과 박막 형성과정이 동시에 이뤄져 코팅 환경에 발광 소자의 효율이 크게 영향받는다는 단점이 있다.

또한 이를 대면적 발광 소자에 적용했을 때, 넓은 기판에서의 결정화를 세밀하게 조절하기 어렵다. 따라서 이를 이용한 기존의 대면적 발광 소자에서는 소자의 크기가 커질수록 소자 효율이 감소하는 문제가 발생했다. 연구진은 이런 기존 연구의 한계를 극복하고자 페로브스카이트 나노입자를 적용하는 연구를 진행했으며, 새로운 코팅법을 개발해 고효율 발광 소자를 제작하고자 했다.

◇연구 전개 과정

이번 연구진은 벌크 페로브스카이트 다결정 박막과 페로브스카이트 나노입자로 박막 및 발광 소자를 제작했을 때의 특성을 비교 분석했다. 기존의 벌크 다결정 박막이 아닌 나노입자 형태로 페로브스카이트 재료를 접근했을 때, 결점(defect) 생성 및 이온 전이(ion migration)를 효과적으로 막고 높은 재현성을 가질 수 있다는 점을 확인했다. 연구진은 높은 재현성을 가질 수 있는 페로브스카이트 나노입자의 장점을 최대한 활용하기 위해 대면적 코팅 기술을 개발했다. 연구진이 제시한 새로운 코팅법은 빠르게 용매를 증발시켜 페로브스카이트 나노 입자의 정렬을 유도해 균일한 박막을 형성한다. 이는 연구 단계에서 주로 사용되지만, 대면적에 적용하기 어려워 산업적으로 활용되기 어려운 스핀 코팅법을 대체할 수 있다. 연구진은 새로운 대면적 코팅 기술을 적용해 높은 효율 및 재현성을 갖는 대면적 페로브스카이트 발광 다이오드를 제작했고, 해당 소자는 기존 연구와 달리, 소자 크기에 따른 소자 효율 저하를 보이지 않았다.

◇이번 성과가 다른 연구와 다른 점

이번 연구는 기존의 벌크 페로브스카이트 다결정 박막에서 발생할 수밖에 없는 근본적인 문제를 해결하기 위해 페로브스카이트 나노 입자를 도입했다. 나노 입자의 표면에 존재하는 리간드가 결점 생성 및 할라이드 이온 전이를 효과적으로 차단해 고효율 고안정성의 발광 다이오드에 적용될 수 있다는 점을 입증했다.

또한 페로브스카이트 나노입자의 장점을 활용할 수 있는 새로운 코팅법을 개발해 세계 최고 효율(외부 양자 효율 22.5%, 100m㎡)의 대면적 페로브스카이트 발광다이오드를 제작했다. 기존 연구와는 달리, 소자 크기 증가에 따른 발광 소자 효율의 저하를 보이지 않았다. 이는 세계 최초의 외보 양자 효율이 20%가 넘는 대면적 페로브스카이트 발광 다이오드로 페로브스카이트 발광 소자의 상용화 가능성을 입증했다.

◇목표와 향후 계획

페로브스카이트 발광 소자의 효율은 기존의 유기 혹은 양자점 발광 소자 수준까지 도달했다. 이번 연구를 통해 산업적으로 적용하기 위해 필수적인 높은 재현성을 확보했으며, 대면적 소자에 적용하기 위한 기술을 개발했다. 하지만 페로브스카이트 발광 소자의 상용화까지 아직 해결되지 않은 몇 가지 항목들이 있으며, 특히 소자가 매우 낮은 구동 안정성을 갖는 문제점이 있다. 이를 해결하기 위해 추후에는 고안정성의 페로브스카이트 발광 소자를 개발해 페로브스카이트 소재를 상용화할 수 있는 전략을 제시하고자 한다.

◇용어 설명

·네이쳐 나노테크놀로지(Nature Nanotechnology): 과학 분야 최상위 학술지 중 하나로서 학술지표 평가 기관인 Thomson JCR 기준 영향지수(impact factor 39.213)를 갖고 있다.

·페로브스카이트(perovskite): 대표적으로 ABX3 구조를 가지는 소재이며 각 site에 어떤 원자 혹은 분자가 포함하는지에 따라 다른 물성을 지니게 된다. 광전 소자에 주로 사용되는 금속 할라이드 페로브스카이트의 경우, A site에 유기 암모늄(RNH3) 혹은 금속 양이온(Cs)이 위치하며, B site에는 Pb, Sn 등의 금속양이온이 위치하고, X site에는 할로겐 음이온(Cl, Br, I)이 위치한다. 매우 뛰어난 색순도를 갖고 있다. 구성 원소의 조절을 통해 발광 색이 매우 조절하기 쉽다는 장점이 있다.

·발광다이오드(light-emitting diodes): 반도체에 전압을 가할 때 생기는 발광 현상을 이용한 광원

·여기자(exciton): 전자와 정공이 정전기적인 쿨롱힘에 의해 서로 속박돼 짝을 이룬 것을 여기자라 부른다. 전자와 정공이 여기자로 결합해 빛이 방출된다. 높은 발광 효율의 발광체를 위해서는 높은 여기자 결합 에너지를 구현하고, 주위에 존재하는 결함(defect)을 제거함으로써 발광체 내의 여기자가 해리되지 않도록 하는 것이 중요하다.

·외부양자효율(external quantum efficiency; EQE): 발광 소자의 성능을 나타내는 대표적인 효율 중 하나로써, 주입한 전자수 대비 방출하는 광자의 비율을 의미한다. 단위는 %를 사용한다.

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출처:서울대학교 공과대학

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