전고체전지, '중간층' 기술 개발… 상용화 '성큼'

리튬금속-고체전해질 계면 안정화 기술 개발
실용화 수준 전고체 파우치셀 제작·성능 입증
국제 학술지 'ACS Energy Letters' 논문 게재

남기훈(왼쪽) KERI 박사와 김가람 연구원(UST 석사과정 졸업)이 중간층을 만드는 롤프레스 장비 앞에서 성과물을 선보이고 있다. 한국전기연구원 제공

한국전기연구원(KERI)은 전지소재·공정연구센터 남기훈 박사팀이 화재·폭발 위험 없는 전고체전지의 안전성 확보를 넘어, 에너지 밀도를 높이고 극판 면적도 크게 높일 수 있는 획기적인 기술을 개발했다고 11일 밝혔다.

최근 리튬이차전지 업계에서는 기존의 상용 흑연 대신 '리튬금속'을 음극 소재로 활용하는 연구가 활발히 진행되고 있다. 리튬금속은 이론적으로 흑연보다 10배 이상 많은 에너지를 저장할 수 있어 차세대 배터리 핵심 소재로 주목받고 있다. 그러나 충전과 방전 중에 표면에서 가지처럼 뾰족하게 자라는 '수지상 결정(dendrite)'이 형성되면서, 전극 간 단락(쇼트)을 일으키고 전지 수명을 크게 떨어뜨리는 문제가 있다.

이 같은 현상은 액체전해질을 사용하는 리튬금속 이차전지뿐만 아니라, 고체전해질을 사용하는 전고체전지에서도 동일하게 발생한다. 특히 리튬금속과 고체전해질 사이의 불안정한 접촉면(계면)에서 화학 반응이 쉽게 일어나 전지의 안정성과 성능을 크게 제한하는 주요 원인으로 지적돼 왔다.

현재 많은 전문가들이 고가의 코팅 기술을 도입하거나 복잡한 구조 설계를 진행해 문제를 해결하고자 시도했지만, 실험실 수준에만 머물고 대면적 실용화 단계까지는 이르지 못하고 있는 상황이다.

한국전기연구원이 리튬금속 음극 및 전고체전지 사이에 '중간층'을 도입한 기술을 그림으로 설명하고 있다. 한국전기연구원 제공

이에 남기훈 박사팀은 '중간층(Interlayer)' 기술이라는 새로운 해결책을 제시했다. 리튬 저장이 가능한 삼원계 화합물(Li2ZnSb)을 활용해 중간층을 설계해 얇은 막 형태로 코팅하고, 리튬금속 음극 위에 스티커처럼 붙이는 '전사(transfer printing)' 공정을 활용했다. 이 중간층은 리튬금속과 고체전해질 사이에서 완충 역할을 하며, 계면의 화학적 불안정성을 효과적으로 억제한다.

관련 연구는 중간층 물질의 선택부터 코팅, 전사, 접합 공정 등 전 과정에서 반복적인 실험과 공정 최적화가 필요했고, 초기에는 계면 불균일성과 재현성(reproducibility) 확보의 어려움이 있었다. 하지만 KERI는 박철민 금오공대 교수팀과의 협력을 통해 소재의 리튬 저장 메커니즘을 과학적으로 규명하며 기술 완성도를 높여 나갔다.

연구팀은 개발한 중간층 설계 기술로 리튬금속 및 고체전해질 간 계면 불안정 문제를 해결하고, 실제 파우치셀 구조의 전고체전지까지 제작하는 데 성공했다. 또한 낮은 가압 조건(2 MPa)에서 250사이클 동안 92% 이상의 용량 유지율과 320Wh/kg의 높은 에너지 밀도를 달성하는 등 전지의 성능 검증도 마쳤다. 이는 실험실 수준을 넘어 실용화 수준의 전고체전지 구현 가능성을 제시한 기술로 평가받고 있다.

해당 연구결과는 우수성을 인정받아 미국 화학회(American Chemical Society)가 발행하는 세계적 학술지인 'ACS Energy Letters'에 논문이 게재됐다. 논문의 수준을 평가하는 'Impact Factor'는 18.2로, 해당 분야 상위 4.1%에 속한다.

남기훈 KERI 박사는 "리튬금속 음극 보호를 위한 중간층 설계는 물론, 전사 공정 기반의 대면적 확장 가능성까지 동시에 확보함으로써 산업적 활용도가 높다"고 밝혔다.

최정희 KERI 전지소재·공정연구센터장은 "전고체전지 성능의 핵심인 계면 안정화를 통해 상용화를 앞당길 수 있을 것"이라며 성과의 의의를 전했고, 하윤철 차세대전지연구 센터장은 "고에너지 밀도와 장수명, 안정성이 요구되는 미래 모빌리티 및 에너지저장장치(ESS) 산업에서 우리의 기술을 크게 주목할 것"이라고 밝혔다.

성과 특허까지 확보한 KERI는 산학연 공동연구를 통해 개발 기술을 고도화하고, 실제 상용 전지 제조 공정에 적합한 기술로 발전시킨다는 계획이다. 특히 대면적 파우치셀 수준에서의 신뢰성 확보를 위한 장기 성능 평가 및 공정 최적화 연구를 병행함으로써 전고체전지의 조기 상용화에 기여한다는 목표다.

이동렬 기자 dylee@hankookilbo.com